Kunderne var et par iværksættere og samlere - Viktoras og Danguole Butkus. Deres samling består af værker af 226 litauiske kunstnere fra 1950'erne og frem til i dag - omkring 5.000 værker af maleri, grafik, skulptur, fotografi og videokunst. MO-museet blev designet af Daniel Libeskinds værksted i samarbejde med Vilnius-bureauerne Do arkitekter og Baltic Engineers.
Bygningen ligger på grænsen til den gamle bydel, på linjen med de forsvundne fæstningsmure, hvor det uregelmæssige middelalderlige layout smelter sammen med gitteret fra det 18. århundredes kvarterer. På museets sted var der en modernistisk biograf Lietuva (1965), som blev erhvervet af initiativtagerne til MO-projektet til nedrivning.
Indstillingen af de historiske bygninger definerede udseendet af museet: det er en blok med lyse hvide pudsede facader. Det er skåret igennem af en åben trappe, der fører til terrassen, som kan bruges i de varmere måneder til offentlige diskussioner eller forestillinger. En glasvæg forbinder den med udstillingshallen. Et andet vigtigt offentligt rum er skulpturhaven på gadeniveau.
Indgangen til bygningen er fra nord i en glasvæg, bag hvilken der er en to-etagers lobby. Glaserede åbninger i det indre giver et indblik i det øverste og nedre niveau samt ind i lagerrummet; en sort vindeltrappe forbinder lobbyens nedre niveau og hovedudstillingshallen. Museets samlede areal er 3100 m2, den permanente og midlertidige udstilling er 1300 m2. MO har også en café, en boghandel, et uddannelsescenter, et auditorium, det førnævnte lagerrum og administrative kontorer.
